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解除小天才电话手表与手机的绑定，可以按照以下步骤操作。
1、打开小天才电话手表的APP。
2、在APP主界面，点击“更多”功能选项。
3、在更多功能页面，点击“绑定与解绑”功能。
4、选择需要解绑的手表型号或相应的账号信息。
5、点击解绑与手表取消绑定，可能需要输入相关的验证信息。
6、确认解绑操作后，即可完成解绑。
具体的解绑操作可能会因手表型号或软件版本的不同而略有差异，如在操作过程中遇到问题，建议查看小天才电话手表的官方指南或联系其客服以获得具体帮助，解绑操作可能需要一定的谨慎，确保不会影响到手表的正常使用或数据的丢失。